温州大学袁一斐&阿贡实验室刘同超&燕山大学聂安民等：原位电镜+机器学习揭秘电池快充机制，实现 “1分钟快充”

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文章信息

第一作者：Yaqing Guo, Chi Guo, Penghui Li

通讯作者：Yifei Yuan， Tongchao Liu， Anmin Nie， Kun He

通讯单位：温州大学、燕山大学及美国阿贡实验室

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研究背景

在许多用于快速充电的负极候选者中，Nb₂O₅-WO₃（NbWO）因其优异的倍率性能（高达2C）而特别有前景。尽管与NbWO家族的其他成员类似，Nb₁₆W₅O₅₅具有不错的快速充电性能，但在60C（一分钟充电）等快速充电条件下，Nb₁₆W₅O₅₅的容量保持率较差（在50 mAh g^-1以下），目前由于对其Li⁺存储机制缺乏深入了解，其改善受到限制。

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文章简介

基于此，温州大学联合燕山大学及美国阿贡实验室团队，通过揭秘铌钨氧化物（NbWO）的锂存储机制，提出机器学习辅助界面工程策略，通过原位电镜观测+机器学习筛选，首次揭示NbWO的“速率依赖性晶格弛豫”快充机制，并提出界面工程策略：在高倍率充放电（如20C~80C）下，锂离子以非热力学随机嵌入模式涌入晶格，这种“无序”反而抑制了材料中因Jahn-Teller效应引发的Nb/W-O₆八面体畸变，促使氧原子（O）排列从紊乱转为高度有序——通过原子级分辨的ABF-STEM图像可清晰观测到氧列的规则排布，为锂离子打造出超低阻力的“离子高速通道”。然而，团队进一步发现，NbWO晶体中锂离子仅沿[010]晶向定向迁移，导致非（010）晶面难以高效捕获去溶剂化锂离子，成为快充瓶颈。为此，研究独辟蹊径，提出机器学习辅助界面工程策略：利用AI模型从数千种表面修饰方案中筛选出最优解，通过界面工程将锂离子从任意表面快速汇聚至（010）活性通道。经优化后，NbWO在80C（45秒）超快充下容量高达116 mAh/g（达理论值68.5%），且1000次循环容量保持率超90%！

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本文要点

要点一：Nb₁₆W₅O₅₅晶体结构解析

1 剪切结构：由(4×5) MO₆八面体块通过剪切面连接，形成一维锂离子传输通道（图1a-b）。

2 晶格畸变：Nb/W原子无序分布导致氧原子列偏移，STEM图像显示明显畸变（图1c-f），为快充动力学埋下伏笔。

图 1. Nb₁₆W₅O₅₅ 结构表征

要点二：速率依赖的晶格弛豫机制

1 低倍率（0.1C）：锂离子嵌入遵循热力学最低能量原则，优先占据隧道中心位置，嵌入过程缓慢有序。随着锂离子逐步嵌入，晶体结构经历从严重晶格畸变（Nb/W-O₆八面体键长不均）到局部有序的演变：Li-O相互作用增强后，晶格畸变减弱，八面体对称性恢复，锂离子逐渐向中心迁移。然而，深度嵌锂（如1.0 V）时过量锂离子引发静电排斥，导致结构坍塌。电压曲线呈现明显平台，反映热力学主导的相变过程，但动力学受限，高容量伴随结构失效风险。

2 高倍率（20-80C）：锂离子嵌入速度远超结构弛豫时间，嵌入位点随机化（非最低能量优先），迫使晶体快速适应。快速嵌锂抑制晶格畸变，氧原子列排列趋于有序，形成更规则的扩散通道（如图2h）。高倍率下动力学主导的随机嵌入缓解局部畸变，ABF图像显示氧信号清晰（结构稳定），但电压平台消失、斜率增大，DFT模拟揭示电压剧烈波动，反映非均匀能量分布。

图 2. 倍率依赖的结构变化

要点三：各向异性传输的原位TEM验证

1 表面堵塞：锂离子优先沿[010]方向传输，但材料表面多为非(010)剪切面（图3b），导致锂离子入口受限（图3c）；

2 应力累积：沿b轴锂化时，晶体因应力集中断裂（图3d-f），证实锂离子可以沿着b轴嵌入，进一步表明非（010）晶面的表面传输是性能瓶颈。

图 3 锂离子储存机制原位TEM分析

要点四：机器学习辅助界面工程

1 高通量筛选：从8万种材料中锁定rGO（图4a-b），其电子/离子电导率（9200 S/cm、5.6×10⁻⁶ S/cm）远超NbWO；

2 导流机制：rGO层形成锂富集界面（图4e），将去溶锂离子定向输送至(010)入口，扩散能垒降低60%（图4c）。

图 4. 快速充电性能提升

要点五：电化学性能飞跃

1 80C快充：容量116 mAh/g（图5a），比未涂层材料提升130%；

2 超长循环：10C循环500次容量保持92.7%（图5g），软包电池（搭配LFP）5C循环500次保持77%（图5h）；

3 能量密度：186 Wh/kg@14,860 W/kg（图5i），满足高功率场景需求。

图 5. 快速充电性能评估

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文章链接

Improving the fast-charging capability of NbWO-based Li-ion batteries. Nature Communications (2025)16:2441.

https://doi.org/10.1038/s41467-025-57576-1

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通讯作者简介

袁一斐，温州大学教授。美国密歇根理工大学博士，研究方向为新能源材料的研发和相关电化学反应机理的原位显微溯源研究。主持国家自然科学基金、国家重点研发计划、浙江省杰青基金等项目。以第一/通讯作者在Nature系列期刊发表论文10余篇，h指数74；担任《Carbon Energy》（中科院一区）副主编。

课题组主页：https://www.x- mol.com/groups/yuan-wzu；

课题组诚聘二次电池材料研究或电镜表征方向博士后1-2名，可咨询yifeiyuan@wzu.edu.cn。

刘同超，现为美国阿贡国家实验室研究员，研究方向为锂离子/钠离子电池正极材料和多尺度材料表征，以第一作者及通讯作者发表在Nature（两篇），Nature Energy，Nature Nanotechnology等多项成果。兼任国际知名学术期刊编辑（Materials Today Energy）及多家杂志青年编委，获《麻省理工科技评论》全球“35岁以下35人”称号，美国化学会青年科学家奖，ICANX青年科学家奖等荣誉称号。

聂安民，燕山大学材料科学与工程学院教授、博士生导师，亚稳材料制备技术与科学国家重点实验室研究人员。长期致力于发展和应用原位高分辨透射电子显微技术，在原位加载装置设计、电化学能量存储及超硬材料构效关系研究中取得了系列创新性成果。截至目前在包括Nature Materials、Nature Communication等国际期刊上发表SCI论文。获得河北省自然科学基金杰出青年项目支持，入选教育部青年长江学者、上海市青年拔尖人才和东方学者特聘教授人才计划。

何坤，温州大学瓯江特聘教授，于山东大学获得材料学学士和硕士学位，在美国伊利诺伊大学芝加哥分校获博士学位；曾于美国西北大学材料学院开展博士后、研究员相关工作。主要从事新能源材料微观尺度生长、形核、失效的原位机制研究和应用性能改性优化研究，致力于探索和揭示材料的结构与复杂（液态）工作环境关系的基础研究。以第一作者/通讯作者发表成果于Nature Sustainability，Science Advances高水平期刊。入选2022年“中国新锐科技人物”系列榜单；承担国家自然科学基金、国家重点研发计划等项目。

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第一作者简介

郭亚晴，温州大学/华中科技大学联合培养博后，2022年博士毕业于华中科技大学。聚焦于退役电池的回收与再生机理以及原位电镜揭示高熵合金催化剂的生长机制，在近5年内，以第一/共一作者已在Nature Communications、 Energy & Environmental Science、Advanced Materials、Advanced Energy Materials、 Advanced Functional Materials、eScience等SCI期刊上发表论文十余篇，申请专利18项，获国家发明专利授权10项。