第一作者：江志文 博士生（复旦大学）
通讯作者：王珊珊 教授（复旦大学）
论文DOI: 10.1021/acs.est.4c12362
图文摘要
近日，复旦大学环境光学遥感课题组在Environmental Science & Technology上发表了题为“Constructing the 3D Spatial Distribution of the HCHO/NO2 Ratio via Satellite Observation and Machine Learning Model”的研究论文（DOI: 10.1021/acs.est.4c12362），研究提出了一种用于构建对流层底层HCHO/NO2比值（FNR）三维空间分布的新方法。该研究利用多轴差分光学吸收光谱技术（MAX-DOAS）观测反演得到HCHO、NO2在对流层底层的垂直廓线，并与TROPOMI卫星遥感所得到HCHO、NO2柱浓度的水平空间分布结合，参数化FNR随高度变化的重构因子，以获得FNR在对流层底层的三维空间分布，为臭氧生成控制类型在垂直方向及长期变化趋势的评估提供了高分辨率数据支持。研究同时建立了机器学习模型，通过地面污染物浓度、不同高度的气象参量等特征变量实现HCHO、NO2廓线预测，大大提高了该方法的可应用性与可推广度。
针对利用卫星观测所得HCHO与NO2垂直柱浓度比值（FNRSAT）在表征近地面臭氧生成敏感性方面存在的不足，本研究发展了融合地基与卫星超光谱遥感的FNR立体分布重构方法体系：在垂直方向上，采用多轴差分光学吸收光谱技术（MAX-DOAS）获取对流层底层0-2 km高度内HCHO、NO2高分辨率垂直廓线；在水平方向上，耦合卫星遥感长时序、大范围浓度数据，实现三维空间重构；并开发基于袋装树算法的通用模型，以近地面污染数据以及不同气压层的气象数据为特征变量，实现独立于MAX-DOAS观测的HCHO、NO2垂直廓线预测。通过上述方法以及可获取的公开数据集，本研究重构了上海市2018至2022年夏季的对流层底层FNR的三维空间分布，分析近年来上海市在空气质量持续改善过程中臭氧生成敏感性的变化趋势。
现有基于卫星HCHO/NO2垂直柱浓度比值（FNRSAT）在表征近地面臭氧生成敏感性存在明显不足：当前体物垂直柱浓度恒定时，受环境、辐射及气象要素影响可能呈现差异化的垂直分布，直接用于近地面臭氧生成敏感性评估存在显著不确定性。为解决上述问题，本研究利用MAX-DOAS能够观测污染物浓度垂直分布的优势，将其与卫星遥感结合，重构FNR三维空间分布。在获取更加精准的近地面臭氧生成敏感性指标的同时，还为探究垂直方向上臭氧生成机制提供了新的视角。
近地面与整柱FNR存在明显差异
本研究通过对比发现，卫星遥感和地基MAX-DOAS观测的FNR柱浓度比值（FNRSAT、FNRDOAS）与近地面层FNR浓度比值（surf-FNRDOAS）存在显著差异，这一结果再次表明使用柱浓度比值法在近地面臭氧生成敏感性诊断中的不足，也凸显了厘清污染物垂直分布特征在臭氧生成机制研究中的关键作用。
Fig. 1. Comparison between the integrated column FNR from MAX-DOAS and a satellite, as well as the surface FNR from MAX-DOAS at the surface level (0–100 m).
机器学习模型
本研究基于下图方法框架构建了袋装树机器学习模型，实现HCHO、NO2垂直廓线预测，其多维度特征变量包含：（1）气象要素：七个关键气象参数（温度、相对湿度、垂直速度、UV风速、位势高度及边界层高度），除位势高度参数外，其余气象要素均包含500-1000 hPa间16个等压面的垂直信息，以反映污染物浓度的垂直差异受气象要素的影响；（2）近地面污染物：CO、NO2、SO2、O3和PM2.5等地面常规污染物浓度观测数据，用于表征光化学反应与局地排放的协同作用。
Fig. 2. The methodology framework of machine learning models.
重构因子
为了将HCHO和NO2垂直分布特征与卫星遥感所得的水平特征相结合，本研究创新性提出重构因子参数化方案，计算公式如下，其中i-th表示不同高度层的浓度信息，col-表示柱浓度信息。即通过与高度进行多项式拟合，获得重构因子与海拔高度之间关系，且相关性高达0.98。
Fig. 3. The functional relationship between altitude and reconstruction factor (fcol_i) during satellite overpass time 13:00-14:00.
FNR三维空间分布与臭氧生成敏感性
以2019年夏季为例，下图展示了通过重构因子以及卫星观测数据构建的FNR三维空间分布。从水平方向上看，FNR高值主要集中于上海南部以及北部郊区，中心城区与NO2排放高值区呈现空间耦合，FNR普遍较低。在垂直方向上，FNR的变化主要集中于0-0.7 km，FNR随高度呈正梯度变化，进一步证实了近地面光化学反应存在垂直差异。当高度层达到0.8-2 km时，由于垂直梯度显著增缓，均用1 km高度层的FNR水平分布代替。此外，图(b)和(c)表明，垂直柱浓度与近地面FNR存在系统偏差（Δ≈56.9%），表明本研究所建三维模型在提升诊断精度方面的重要价值。为进一步探究近年来上海FNR垂直结构的变化趋势，本研究利用已建立的机器学习模型预测了2018年至2022年夏季的FNR平均垂直结构。从整体来看，i-FNRSAT从2018年到2022年呈现上升趋势，同时近地面FNR的线性拟合结果显示，上海市近地面FNR正以每年3%的趋势增长。该现象表明上海市近年来臭氧生成控制区正逐渐向过渡或氮氧化物控制区转变。
Fig. 4. The 3D spatial distribution of i-FNRSAT during the summer of 2019 in Shanghai.
本研究构建了融合多源观测与机器学习的FNR三维重构方法体系，并通过方法的运用进一步揭示了上海地区对流层底层臭氧生成前体物的空间分布规律以及时间变化趋势。相比于传统的卫星柱浓度FNR诊断方法，该方法显著提高了FNR表征近地面臭氧生成控制区的准确性。同时机器学习模型的建立也使得该方法可拓展到其他不同区域，极大程度的提高了方法的可推广性，为大尺度区域下对流层底层的不同高度臭氧生成机制研究提供了方法学基础，进而为实施精准的空气污染防治措施提供支撑。
