2025年3月14日，Nat. Commun.在线发表了厦门大学郑世胜助理教授、李剑锋教授和北京大学潘锋教授课题组的研究论文，题目为《Active phase discovery in heterogeneous catalysis via topology-guided sampling and machine learning》，论文的第一作者为Shisheng Zheng和Xi-Ming Zhang。
非均相催化剂始终处于特定工作条件（如温度、pH值和电极电位）的影响中，并与环境中的物质发生相互作用。这可能导致从单个原子层到多个原子层尺度的变化，甚至引发体相组成的改变，例如吸附物在催化剂表面的覆盖效应、氧/氢等杂原子向亚表面的掺杂以及催化剂的降解过程。在特定条件下形成的催化剂表面态和整体结构被视为催化反应中的活性相。这些活性相通常具有动态特性，可随反应条件变化发生转变，其演化规律与催化机理认知和材料设计存在深刻的内在关联。
在此研究中，作者提出了一种基于拓扑的自动活性相探索框架，通过结合机器学习力场（MLFF）实现了全面的构型采样与高效计算。该框架的核心是一种采样算法（PH-SA），其利用持久同调分析，通过自下而上的方式检测空间中的潜在吸附/锚定位点。PH-SA算法能够探索表面、亚表面乃至体相与活性物种间的相互作用，不受形貌的限制，因此可以应用于周期性和非晶态结构。随后通过迁移学习训练MLFF，实现对采样构型的快速结构优化。基于能量信息构建Pourbaix图，用于描述活性相对外部环境条件的响应特性。
通过两个体系验证了该框架的有效性：其一为钯中的氢吸收过程，氢原子渗透至亚表层及体相，引发对CO2电还原至关重要的六方重构现象，该过程通过50000个采样构型进行探索；其二为铂团簇的氧化动力学研究，氧原子掺入导致团簇在氧还原反应中活性降低，该机制通过100000个采样构型进行解析。在这两种情况下，预测的活性相及其对催化机理的影响与之前的实验观察结果非常一致，表明这项研究所提出的策略可以模拟复杂的催化体系，并在特定的环境条件下发现活性相。
图1 基于持久同调的采样算法(PH-SA)概述及活性相发现整体框架
图2 基于持久同调的采样算法(PH-SA)的图示说明
Zheng, S., Zhang, XM., Liu, HS. et al. Active phase discovery in heterogeneous catalysis via topology-guided sampling and machine learning. Nat. Commun., 2025, 16, 2542. https://doi.org/10.1038/s41467-025-57824-4
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