Hartree-Fock (HF) 交换 (also referred to as exact exchange) 贡献显著影响了电子态，影响共价键的形成和断裂。混合密度泛函近似，根据经验平均精确的交换混合物，已经取得了成功，但由于离域误差而达不到高水平的量子化学精度。近日，加拿大多伦多大学（University of Toronto）Danish Khan，O. Anatole von Lilienfeld等，在Science Advances上发文，提出了自适应混合泛函，利用数据高效的量子机器学习模型，以可忽略开销，动态生成了最优精确交换混合比。
自适应Perdew-Burke-Ernzerhof混合密度泛函 (aPBE0)，提升了 QM9, QM7b和GMTKN55基准数据集的能量学、电子密度和HOMO-LUMO能隙。
基于模型不确定性的约束，将该方法平滑地减少到外推机制中PBE0，确保了有限训练的普遍适用性。通过调节不同自旋态的HF交换分数，APBE0有效地解决了开壳层系统（如卡宾）中的自旋能隙问题。
还提出了修正QM9 (revQM9)数据集，该数据集，具有更精确的量子特性，包括更强的共价结合、更大的带隙、更局域化的电子密度和更大的偶极矩。
Adapting hybrid density functionals with machine learning.
基于机器学习，自适应混合密度泛函。
图2: aPBE0基础模型处理各种性质和有机化合物分布的可转移性试验。
图3. aPBE0方法，基于GMTKN55热化学、动力学和非共价相互作用基准的化学相关任务的适用性。
图4. 有机自由基（卡宾）中，垂直单线态-三线态自旋间隙的估计。
文献链接
Danish Khan et al. , Adapting hybrid density functionals with machine learning. Sci. Adv. 11, eadt7769 (2025).
DOI:10.1126/sciadv.adt7769
本文译自Science。
来源：今日新材料
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