中国计量大学沈洋ACS Appl. Nano Mater.：机器学习与密度泛函理论在光催化水分解中的应用

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1研究背景

随着全球对于清洁能源需求的日益增长，氢能作为一种高能量密度且环境友好的能源载体，受到了广泛关注。光催化水分解作为一种将太阳能转化为化学能的技术，因其无需消耗化石燃料且无碳排放而被视为一种理想的氢能生产方式。然而，光催化剂的选择、成本和效率问题成为制约其工业化应用的主要障碍。在众多竞争结构中，二维范德瓦尔斯(vdW)半导体异质结因其独特的优势而备受关注。它们不仅具有较大的比表面积，增强了与反应物的接触和吸附，还减少了光生电子和空穴到达反应面的距离，降低了电子-空穴复合的可能性，从而提高了光催化效率。此外，vdW异质结能够调节半导体的能带结构，实现更优的光催化能带结构，同时保留组成材料的固有优势。因此，开发新型高效的光催化vdW异质结对于推动光催化水分解技术的发展具有重要意义。

2成果简介

在这项研究中，研究人员提出了一种基于机器学习和密度泛函理论的高通量筛选框架，用于发现和研究适合光催化水分解的直接Z型vdW异质结。研究人员利用二维材料数据库，收集了约100个基于g-GaN的II型/Z型vdW异质结样本，并创新性地提出了一个融合描述符。基于此，他们开发了一个二元机器学习模型，并应用第一性原理非绝热分子动力学进行理论验证。结果显示，融合描述符的最优模型预测准确率达到了95%，并且预测结果与理论计算结果完全一致。此外，基于高通量筛选的理念，研究人员构建了一个完整的g-GaN基vdW异质结筛选框架。这项工作为发现和研究适合光催化水分解的直接Z型vdW异质结提供了帮助。

3图文导读

图1：展示了机器学习辅助高通量筛选框架流程的示意图。(a) 机器学习辅助高通量筛选框架流程图。(b) 数据集中元素类型分布的直方图。(c) 2D g-GaN基异质结样本中II型和Z型的比例直方图。

图2：SCFD描述符从g-GaN对面的材料化学组成描述符和异质结结构描述符中映射出来，并由机器学习模型选择。

图3：展示了不同机器学习模型中独立描述符的10折交叉验证准确率直方图和测试集准确率直方图，以及混合描述符的相应图表。

图4：展示了使用七种描述符中最优模型的测试集ROC曲线，以及使用“SOAP+Magpie”融合描述符的Adaboost模型的混淆矩阵热图，以及分类模型特征空间中重要特征排序的柱状图和SHAP分析的特征样本映射散点图。

图5：展示了几种g-GaN基异质结的静电势图、投影能带结构图和电荷密度差图。

4小结

研究人员通过创新性地整合半导体材料的结构和化学组成描述符，并结合2D计算材料数据库，构建了一个基于g-GaN的II型/Z型vdW异质结的预测模型。该模型在10折交叉验证和测试集准确率上分别达到了95%和90%，显示出卓越的鲁棒性。此外，通过应用第一性原理和NAMD理论进一步验证了预测模型的合理性，结果表明，基于理想状态下带隙偏移假设构建的机器学习模型与理论计算结果吻合良好。最后，基于计算结果，研究人员提出了一种针对大带隙光催化II型/Z型异质结的多系统判断方法。这些工作一贯实施了高通量筛选的理念，并为g-GaN基vdW II型/Z型异质结建立了一个完整且鲁棒的筛选框架。这项研究能够为光催化水分解领域中vdW异质结的理论计算和实验提供宝贵的帮助，同时进一步缩短研究周期，大幅提高研究效率。

文献：

https://doi.org/10.1021/acsanm.4c05950