随着柔性有机发光显示（OLED）技术的快速发展，对透明、耐热、柔性的基板材料的需求日益迫切。聚酰亚胺（PI）因其出色的耐热性、机械和电性能而成为玻璃基板的有力替代品。然而，传统聚酰亚胺因分子结构的高度共轭且分子间电荷转移络合物形成而呈现黄色或棕色，限制了其在OLED技术中的应用。开发无色透明聚酰亚胺（CPIs）成为学术界和工业界的重要目标。高分子材料的无色透明性可通过截止波长（λcutoff）来量化，而CPIs的λcutoff与其化学结构密切相关。目前，研究主流方法是依赖经验的分子结构设计，需要大量实验尝试。量子化学计算虽然可以估计PIs的带隙能量，但准确获取聚合物系无色透明性具有挑战性。机器学习（ML）方法在无机和药物设计领域取得了显著进展，同时也提供了一种可能的途径来桥接材料的结构-性能关系。然而，ML模型的“黑箱”问题限制了其对影响聚合物分子性能要素的物理化学理解，难以完全阐明相关分子机制或全面解决多种不同因素的协同和拮抗效应。
近日，上海交通大学路庆华教授团队提出了一种基于机器学习的可解释定量结构-性能关系（QSPR）模型设计方案，用于研究CPIs的光学透过率（图1）。证明了基于ML的QSPR方法研究CPIs透明性的可行性，并通过对模型可解释性的深入分析，将关键描述符转化为化学语言，探究了CPIs化学结构对λcutoff的影响，为理解CPIs分子结构与透明度之间的关系提供了有效方法。
图1. 基于分子描述符探究柔性显示用透明聚酰亚胺分子机制的机器学习模型流程研究团队首先构建了CPIs的原型结构性能数据库，通过RDKit提取了208个描述符，通过方差分析、相关性分析、重要性评分（基于SHapley Additive exPlanations，SHAP值）和小提琴图特征分布分析进行筛选，最终获得9个最具代表性的描述符。团队进一步分析了双重描述符的潜在联合影响，以探索两个描述符是否共同影响模型输出（即截止波长）。基于已经选定的九个描述符，构建了总共= 36个双重描述符协同效应分析。图2展示了几种典型的同向强协同、同向弱协同、无协同、反向弱协同、反向强协同效应分布图。基于上述筛选的关键描述符特征，将全部CPIs样本按比例分为训练集和测试集，用于MLP模型训练，成功构建了CPIs的λcutoff机器学习预测模型(图3)研究人员进一步设计并合成了四种新的CPIs（即nPIs，图4）。nPI-1、nPI-2和nPI-3的结构片段选择是基于对关键描述符提供的化学见解，而nPI-4的二胺片段则是一个全新的结构设计。通过改变三氟甲基的数量、引入苯环、引入螺环和增加空间位阻，可以调整这些nPIs的λcutoff分布。然后，它们被用于测试MLP模型的预测能力，进一步验证了模型准确性。图4. 四种无色透明聚酰亚胺薄膜的制备、性能表征和预测为进一步分析分子结构和描述符之间的对应关系，尽可能将分子描述符映射到PI分子的直观结构信息，以从分揭示控制CPIs透明度的基本分子机制，并发展可以直观指导CPI分子设计的方法。研究团队进一步分析了带有可变基团（分别表示为R1、R2和R3）的PI分子，通过改变这基团，可直观感受分子描述符的基本变化情况（图5）。图5. PI分子结构基团与其分子描述符相对数值变化规律该研究构建的可解释MLP-QSPR模型有效地解释了分子结构与宏观性能之间的关联关系，用具有明确含义的描述符阐明控制聚酰亚胺透明度的分子机制的方法。此外，该研究框架有望扩展到更为广泛的聚合物材料设计中，成为普适性的计算设计方案，从而促进不同领域新型高分子的发现和创新。以上研究成果近期以“Interpretable Machine Learning for Investigating the Molecular Mechanisms Governing the Transparency of Colorless Transparent Polyimide for OLED Cover Windows”为题发表在顶级学术期刊《Advanced Functional Materials》上。同济大学化学科学与工程学院博士生张嵩阳为论文第一作者，上海交通大学路庆华教授、同济大学郑凤老师和浙江理工大学向双飞特聘副教授为论文的共同通讯作者。该项工作得到了国家自然科学基金的支持。--检测服务--
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https://doi.org/10.1002/adfm.202409143声明：仅代表作者个人观点，作者水平有限，如有不科学之处，请在下方留言指正！
