叶思宇院士团队AFM，研究论文：机器学习筛选质子-固体氧化物燃料电池/电解池空气极

第一作者：汪宁

通讯作者：袁保印，唐春梅，叶思宇

通讯单位：广州大学，华南理工大学

质子传导固体氧化物电池（P-SOC）作为发电和制氢的能量转换装置近年来受到越来越多的关注。缺乏有效的质子传导空气极是发展高性能P-SOC的巨大障碍。目前广泛使用的空气极材料是Co/Fe基钙钛矿氧化物，但目前还没有系统研究和比较B位多种元素在Co/Fe基钙钛矿氧化物中的作用。本文建立了一种基于XGBoost算法的机器学习（ML）模型，用于快速准确地预测B位掺杂27种元素的Co/Fe基钙钛矿氧化物的质子吸收量。随后，采用ML模型和密度泛函理论相结合的方法，筛选出了La（Co_0.9Ni_0.1）O₃（LCN 91）。最后，将LCN 91应用于P-SOC空气极，P-SOC在燃料电池和电解模式下均表现出优异的电化学性能。本研究不仅为P-SOC空气极的筛选提供了有用的模型，而且拓展了ML在P-SOC和其他燃料电池/电解槽关键材料探索中的应用。

近日，广州大学的叶思宇院士，汪宁副教授，唐春梅博士与华南理工大学的袁保印博士合作，在国际知名期刊Advanced Functional Materials上发表题为“Machine-Learning Assisted Screening Proton Conducting Co/Fe based Oxide for the Air Electrode of Protonic Solid Oxide Cell”的研究文章。该研究文章通过机器学习模型预测了B位掺杂27种元素的Co/Fe基氧化物的质子吸收量，并且将预测结果优异的Co/Fe基氧化物用于P-SOC空气电极，结果展现出优异的电化学性能，这证实了机器学习在预测P-SOC空气极的准确性。

在测量质子传导率时，因为缺乏有效和准确的区分手段，难以区分氧离子（O₂^-）和质子（H⁺）对离子传导的贡献。特别对于质子传导率非常低的空气极来说，很难有一种方式直接测量质子传导率。在P-SOC中，在燃料电池模式下，氢气被注入燃料电极产生质子，随后通过电解质层传输到空气极，在空气极中质子与氧气结合产生水。在电解质模式下，水蒸气被注入空气极发生氧气析出反应（OER），产生氧气和质子，质子通过电解质层传输到燃料电极，在燃料电极中质子与电子结合产生氢气。从P-SOC反应机制来看，质子的传输是至关重要的。在质子扩散和传导相差不大的情况下，本文通过质子吸收量间接量化质子电导率。

截至目前，没有关于研究和比较B位点元素对基于Co/Fe的钙钛矿氧化物作用的系统研究。因此，关于B位元素的化学和物理特性如何影响质子传导的机理尚不明确。因此，为了更直观、更清楚地了解B位点离子在质子传导中的作用，固定A位元素，研究了B位掺杂的27种元素的质子引入量，并给出了特征元素的重要性排序（如图）。

随着人工智能（AI）的快速发展和材料科学实验数据的增加，材料科学研究出现了一个特别感兴趣的领域，即使用机器学习（ML）技术来加速材料设计或性能预测。在这项研究中，数据集包含了792个样品，考虑到了29种特征元素。首先比较了样本数据集上的RF和XGBoost的预测性能，并最终确定了XGBoost模型，预测了B位各种掺杂元素的Co/Fe基钙钛矿氧化物的质子引入情况（如图所示），以筛选P^-SOC空气电极的高效氧化物。

通过结合ML模型和DFT计算（如图），La（Co_0.9Ni_0.1）O₃（LCN91）被筛选为高效空气极。P-SOC在电解池模式和燃料电池模式均具有优异的电化学性能（如图）。这些结果不仅提供了筛选P-SOC空气电极的高效方法，而且还扩展了在根据现有文献知识进行ML探索P-SOC关键材料中的应用。

Machine-learning assisted screening proton conducting Co/Fe based oxide for the air electrode of protonic solid oxide cell

汪宁，2020年博士毕业于日本北海道大学，主要研究方向为质子陶瓷电池关键材料、电催化、机器学习等。截至目前，以第一/通讯作者在Adv. Mater., Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., InfoMat, Chem. Mater., J. Mater. Chem. A，J. Materiomics等国际高水平期刊以及国产卓越期刊发表文章12篇。

袁保印，2020年博士毕业于日本北海道大学，现为华南理工大学数学学院助理研究员，主要研究方向是应用统计学、机器学习、计算数学等，致力于跨学科的数学建模与数据分析。

唐春梅， 2022年博士毕业于日本北海道大学，主要从事质子传导固体氧化物电解池/燃料电池关键材料开发、界面调控及作用机理的相关研究。近年来以第一作者和通讯在Adv. Mater., Adv. Funct. Mater., InfoMat, J. Mater. Chem. A, J. Adv. Ceram.等期刊发表高水平论文7篇。

叶思宇，加拿大工程院院士，广州大学特聘教授，博士生导师，黄埔氢能源创新中心负责人和首席科学家，广东省省长经济顾问，广东省政府新能源汽车产业创新发展咨询委员会燃料电池汽车领域专家组组长，广东省氢能技术重点实验室第一届学术委员会主任，先进能源科学与技术广东省实验室云浮分中心学术委员会主任，加拿大不列颠哥伦比亚大学、滑铁卢大学、华南理工大学、南方科技大学兼职教授，厦门大学、西南交通大学名誉教授，中国科学院广州能源研究所客座研究员，鸿基创能科技（广州）有限公司副董事长兼首席技术官。