德国亥姆赫兹所Brebac团队AEM封面文章：机器学习引导的自动化平台加速高性能钙钛矿器件研究

▲ 第一作者：张继云

通讯作者：张继云，赵怡程，Christoph J. Brabec

通讯单位：德国赫姆霍兹可再生能源研究所Helmholtz-Institute Erlangen-Nürnberg (HI-ERN)；德国埃尔朗根-纽伦堡大学 Friedrich-Alexander-Universität Erlangen-Nürnberg (FAU)；电子科学技术大学 University of Electronic Science and Technology of China (UESTC)

DOI：10.1002/aenm.202302594

全文速览

由于易制备、低制造成本以及高功率重量比等优势，溶液加工薄膜制造技术已被广泛应用于有机、染料敏化以及钙钛矿太阳能电池（PSCs）等新一代光伏材料的制备。开发可靠的溶液加工薄膜制备技术通常需要对高维参数空间进行优化，而利用传统试错法进行优化是非常耗时耗力的。材料加速平台（Materials Acceleration Platforms，MAPs）是一种结合了实验自动化、数据分析和机器学习（ML）等技术的自动化研究工具，旨在加速材料研究和开发过程。MAPs通过自动执行实验、收集分析数据并利用ML算法来优化材料性能，从而被认为是一种高效、精确地探索和优化多维参数空间的方法。

近日，来自德国亥姆霍兹研究所Brabec团队的张继云等人在国际能源顶级期刊Advanced Energy Materials（IF=27.8）上发表研究论文展示了如何利用ML指导的自动化平台来实现对钙钛矿薄膜制备高维参数空间的全局优化，进而获得效率高且长期稳定的钙钛矿器件。本文首先介绍了一种实现功能性薄膜高通量自动化制备的平台---SPINBOT。通过贝叶斯优化（BO）算法指导的迭代优化过程，SPINBOT探索了复杂的钙钛矿薄膜制备参数空间，不断提高样品的质量和可重复性。结果，通过该优化方法得到的最佳薄膜，当在自然环境中制成钙钛矿太阳能电池时，立即获得了21.6%的功率转换效率，并具有令人满意的性能可重复性。未密封的器件在金属卤化物灯和60–65℃条件处理下，持续运行1100小时后仍然保持其90%的初始效率。

研究方法

作者团队开发了一种实现功能性薄膜高通量自动化制备的材料加速实验平台---SPINBOT。该平台具有出色的实验控制能力，可在无人监督环境下通过不同的制备方法加工数百个不同实验变量的样品。利用稳态荧光和吸收光谱等高通量光学测试手段对不同工艺条件下得到的钙钛矿薄膜进行了自动化、系统性的表征。随后，作者利用机器学习贝叶斯优化（BO）算法来指导薄膜制备工艺的多维参数空间的迭代优化，并最终得出在空气中制备高性能钙钛矿的最优参数。

图文解析

图1. SPINBOT平台和逐步优化法工作流程。A）SPINBOT平台照片。平台组成：1. 具有四个运动轴（X轴、Y轴、Z轴和R轴）的机器手臂; 2. 自动化移液系统; 3. 基板夹爪; 4. 旋涂仪; 5. 移液管; 6. 96型微孔板; 7. 载体支架; 8. 热台。B）样品高通量表征示意图。表征分析方法包括稳态荧光（PL）、紫外-可见光吸收（UV-Vis Absorption）和时间分辨荧光光谱（TRPL）。C）逐步优化的工作流程示意图。优化过程包括五个步骤，共计61种实验参数组合。第1步：旋涂仪腔室内的操作氛围；第2步：反溶剂氯苯（CB）滴加过程中移液管的高度；第3步：CB的滴加速度；第4步：高速阶段的转速；第5步：CB滴加量和滴加时间的组合。

图2.逐步优化过程中薄膜的均匀性和可重复性结果。A）分组的箱线图描述了不同步骤中产生的薄膜的荧光强度。B）样品正面（薄膜）和背面（玻璃）的相对变异系数值。C）在最佳制备参数条件下制备的四个薄膜的PL强度及分布情况。

图3. 通过ML指导的闭环优化法来提高薄膜均匀性和质量。A）实验流程示意图。该流程涉及迭代优化操作，旨在实现高质量和可重复的钙钛矿。B-D）第1-8轮优化过程中PL强度及其CV值、PL发射峰CV值的演化，以及相应的预测值和误差范围。颜色带表示基于BO算法根据前一轮数据分析所得预测值和误差范围。不同颜色的实心球表示实验结果值。E）BO引导的迭代优化方法和逐步方法效果示意图。

图4. 通过SPINBOT制备的钙钛矿器件特性。A）金属卤化物钙钛矿器件的结构示意图。B）利用手动操作的“最佳参数”和逐步优化法所得最优参数制备的最佳器件的J-V曲线。C）通过BO指导的闭环优化技术在优化参数下所得器件的J-V曲线。D）利用最佳条件下在不同时间点（第1、第7和第14天）制备的36个钙钛矿器件的性能统计。E）未封装器件在金属卤化物灯（83 mW/cm2）下和氮气气氛中的长期稳定性表现。

总结与展望

本文作者展示了用于溶液加工功能薄膜工程的自动化平台 SPINBOT 的设计和利用。通过在复杂的多维参数空间内优化钙钛矿薄膜的制造工艺，并利用快速 PL 代理参数进行评估，证明了该 ML 引导平台的独特功能。通过将 SPINBOT 与基于ML的迭代优化技术相结合后优化得到了一种薄膜，当在环境大气中加工成器件时，未密封器件的效率达到21.6%，具有令人满意的光热稳定性和性能再现性。未来，自动化材料加速平台的发展方向将扩展至复杂多层半导体器件系统的制备优化实验。结合人工智能和机器学习技术，这一发展趋势旨在提升实验设计的智能化水平，从而加速优化过程，并为环保加工和可持续性材料研发提供关键支持。随着开源和低成本自动化装置的迅速普及，以及人工智能算法能力的显著提升，这些基于材料加速平台的技术方法有望在材料科学领域得到更广泛的应用，用于执行多目标研究任务，进一步加速新材料的发现和发展。

相

关

推

荐

1. 仪器表征基础知识汇总

2. SCI论文写作专题汇总

3. Origin/3D绘图等科学可视化汇总

更多科研作图、软件使用、表征分析、SCI 写作、名师介绍等干货知识请进入后台自主查询。