《Nature Commun》：通过机器学习发现玻璃缺陷！

结构缺陷控制着玻璃的动力学、热力学和力学性能。例如，罕见的量子隧道双能级系统(TLS)在非常低的温度下控制着玻璃的物理特性。由于它们的密度极低，在计算机模拟中很难直接识别它们。

在此，来自法国高等教育学院的Simone Ciarella & 美国哥伦比亚大学的Dmytro Khomenko等研究者，引入了一种机器学习方法来有效地探索玻璃模型的势能绘景并识别所需的缺陷类别。相关论文以题为“Finding defects in glasses through machine learning”发表在Nature Communications上

论文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-023-39948-7

当形成玻璃的液体迅速冷却时，它的粘度急剧增加，最终变成一种无定形的固体，称为玻璃，其物理性质与有序的结晶固体有很大的不同。在更低的温度下，大约1k，无序固体的比热比晶体的比热要大得多，因为它与温度成线性关系，而不是成立方关系。同样，玻璃中热导率的温度演变是二次的，而不是三次的。Anderson, Halperin, Varma和Phillips为这种反常行为提供了一个合理化的理论框架。他们认为，非晶固体的能量版图包含了许多几乎简并的极小值，这些极小值由几个原子的局域运动连接起来，它们可以充当隧道缺陷，称为双能级系统(TLS)。从那时起，局部结构缺陷被理解为在许多其他玻璃特性中起着至关重要的作用。了解这些局部缺陷的微观起源以及如何控制它们的密度和物理性质是一个主要目标，不仅可以提高人们对非晶固体的基本理解，而且还可以用于技术应用，例如优化某些量子器件的性能。

粒子交换计算机算法的发展，使得在前所未有的低温下制造电脑玻璃成为可能。结合势能绘景勘探算法，这为研究在与实验研究相当的条件下制备的材料的缺陷性质提供了一种强大的方法。这些工具，可以直接对TLS进行数值观察，证实了实验结果，即随着玻璃动力学稳定性的增加，隧道缺陷的密度会强烈减少。对于另一种缺陷，即软振动模式，也得到了类似的结果。直接检测TLS揭示了它们的一些微观特征，即稳定玻璃的TLS中参与的原子较少。结果还表明，TLS与软谐模或局域模不是一一对应的。

直接绘景勘探方法的主要限制是计算成本大，难以构建对其物理性质进行稳健统计分析所需的大型缺陷库。在积累了大量的固有结构(IS)之后，必须运行计算代价昂贵的算法来找到连接IS对的最小能量路径，以确定该对是否形成适当的缺陷(例如，要形成TLS，缺陷必须在1 K的热能内具有量子能量分裂)。由于检测到的IS对数量非常大，因此不可能对所有的IS对都进行表征。在以往的工作中，为了识别候选TLS并将计算量集中在候选TLS上，引入了一些特别的过滤规则，但这些过滤器的成功率很低。相当大的计算工作量包括采样~10⁸个IS，结果直接检测到大约60个TLS。很明显，大部分的计算工作都浪费在研究在低温下不会隧穿的缺陷对上。寻找TLS类似于大海捞针。

在本文中，研究者展示了机器学习技术的相关性，以提高对固有结构是否形成某种类型的缺陷的准确性预测。最近，机器学习(ML)被证明在使用结构指标来预测玻璃固体的结构、动态或机械性能方面非常有效。在此，研究者使用监督学习来简化缺陷的识别。研究者特别关注经典能量势垒和与缺陷相关的量子分裂，这与识别TLS有关。研究者的研究有两个目标：(i)与下面描述的标准方法相比，开发一种更快的方法来识别TLS，以便收集统计上显著数量的隧道缺陷；(ii)确定表征TLS的结构和动力学特征，以及它们随玻璃制备的演变。为了解决(i)，研究者展示了研究者的机器学习模型可以在几分钟内使用少量数据进行训练，之后模型能够以高速和准确的方式识别候选TLS。为了解决(ii)，研究者确定哪些静态特征对模型预测最重要。研究者发现TLS不一定是在动力学中连续探索的IS对。最后，研究者解释了ML模型如何区分TLS和非TLS，以及它如何能够识别在不同温度下制备的玻璃。虽然这里研究者主要关注TLS，这是玻璃中最罕见的缺陷，但研究者的方法应该很容易适用于其他问题，如过冷液体动力学，塑性或玻璃固体的反玻璃化。