Nature Communication文章：机器学习辅助发现富氧超多孔碳材料用于水系超级电容器

第一作者：王涛

通讯作者：戴胜

单位：美国橡树岭国家实验室，田纳西大学诺克斯维尔分校，加州大学河滨分校，能源部艾姆斯国家实验室

多孔碳材料是超级电容器应用中的首选活性材料，因为它们具有高功率性能、长周期稳定性和广泛的工作温度范围。然而，改善物理化学和电化学性质的碳活性材料的试错开发通常需要耗时且成本高昂的实验过程。在这方面，机器学习技术提供了一种数据驱动的方法，通过学习先前报道的大量研究工作，可以高效地找到开发超级电容器理想碳材料的关键特征。

近日，来自美国橡树岭国家实验室的戴胜教授团队，在国际知名期刊Nature Communication上发表题为“Machine-learning-assisted material discovery of oxygen-rich highly porous carbon active materials for aqueous supercapacitors”的全文文章。该文章报告了一种机器学习辅助的材料设计，该策略使用氨化钠活化超交联聚合物合成了富氧的超多孔的碳材料（比表面积> 4000 m²/g）。通过调控碳材料的孔径和含氧量，这种基于超多孔碳材料的电极，在1M H₂SO₄中表现出高达610 F/g的比电容。该结果接近机器学习方法预测的多孔碳电极的比电容极限。他们还通过阶跃电位电化学谱图和准弹性中子散射测量研究了电荷存储机制和电解质传输性。

作者团队在基于人工神经网络模型的机器学习指导下，预测了N/O共掺杂多孔碳超级电容器的电容极限，我们设计了一种通用的氨化钠激活策略，用于在中温（600°C）条件下合成了富氮超多孔碳材料。中温激活有利于实现高达16 wt%的高含氧掺杂含量。单体中的羟基有助于超多孔碳产物具有高达4476 m²/g的超高比表面积。

这些具有优化孔结构和高含氧掺杂含量的超多孔碳材料在酸性电解质中表现出高达610 F/g的超高比电容，超过了数据库中先前报道的所有碳材料，并接近了多孔碳超级电容器的预测电容界限。

除了合成出优异超级电容器的超多孔碳材料外，作者团队深入研究了多孔碳材料（尤其是其纳米限域孔）中的电荷储存机制。在这篇文章中，作者通过阶跃电位电化学谱图（SPECS）量化研究了来自不同类型孔和氧化还原过程对比电容的贡献。并通过准弹性中子散射（QENS）实验对受限孔中的质子传输性质进行了定量描述，这突显了含氧掺杂介孔（孔径介于2和50纳米）的关键贡献，实现了超高比电容。

当前机器学习数据库基于前人工作数据，由于超多孔材料此前在水系电容器的应用较少，从而潜在限制了对超高比表面积碳材料的预测范围与精度。随着后续工作继续深入超多孔材料的研究，更多的超多孔材料样本数据将进一步拓展碳基电容器的预测性能界限。同时，设计合成具有更高介孔表面积（大于1000 m²/g）的碳材料依然充满挑战，超多孔碳材料合成方法上的仍有广阔的发展空间。

Machine-learning-assisted material discovery of oxygen-rich highly porous carbon active materials for aqueous supercapacitors

戴胜教授简介：目前在美国橡树岭国家实验室化学科学部担任Section Header，同时兼职田纳西大学教授。戴胜教授团队研究领域包括离子液体，熔盐，多孔材料在分离科学，催化和能源存储领域的应用。团队工作获得了 2020 Max Bredig Award for Ionic Liquids and Molten Salts, the 2019 ACS Award in Separation Science and Technology, 2018 IMMA Award given by International Mesostructured Materials Association, Battelle Distinguished Inventor Award in 2016, 以及六项R&D100 Awards. 至今已发表论文470余篇，被引用88,000 余次，H因子147。

王涛研究员简介：在吉林大学2009到2018年取得了本科以及博士学位，此后分别在美国田纳西大学和橡树岭国家实验室从事博士后研究，目前在美国橡树岭国家实验室化学科学部副研究员。王涛博士研究领域包括熔盐条件下储能材料的合成，多孔碳材料在超级电容领域的应用，以及锂离子电池正极材料的直接回收。王涛博士在包括Nature Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv.Mater.，CCS Chem. 等国际顶级期刊已发表论文58篇，被引用2,000 余次，H因子25。