密西根大学陈磊教授&杨文华博士后JPS：通过时变深度学习来预测3D电极颗粒微观结构对放电电压曲线的影响

文章信息

通过时变深度学习来预测3D电极颗粒微观结构对放电电压曲线的影响

第一作者：杨文华

通讯作者：陈磊*

单位：密西根大学

研究背景

电池颗粒分辨微观结构具有由碳和粘结剂链接在一起的三维的活性物质网状结构的特征。这些微观结构对电池的性能起到非常重要的作用。大量的物理计算模型被开发出以探究微观结构对电池放电电压曲线的影响，但这些模型的计算成本通常非常昂贵。机器学习可以用来解决这个问题，但是目前仍然还存在两个挑战。（1）三维颗粒分辨微观结构不能用传统的机器学习来建模，因为传统机器学习只能关联标量的输入和输出（2）输出（电压释放曲线）是与时间变相关的。本篇文章开发出一个深度学习模型来解决这两个挑战。用NMC111作为一个例子，本文结果显示该模型的预测准确度达到99.98%。该模型还拥有强大的外推能力，比如可以可以准确的预测其它工艺过程制造出的微观结构的放电电压曲线，以及具有完全不同的颗粒尺寸概率密度函数的梯度微观结构的电压放电曲线。该模型可以用来促进电极制作工艺的优化和微观结构设计。此外，也可以用来预测颗粒分辨微观结构的其它动态性能。

文章简介

近日，来自密西根大学迪尔伯恩分校的陈磊教授和他的博士后杨文华合作，在国际知名期刊 Journal of Power Sources上发表题为“Time-deep learning predictions of 3D electrode particle-resolved microstructure effect on voltage discharge curve”的文章。该文章开发出一个深度学习模型来预测三维活性颗粒分辨微观结构电池的放电电压曲线。该模型可以捕捉三维颗粒分辨微观结构对放电电压的影响，并可迅速及准确地预测放电电压曲线。此外该模型有很强的外推能力，比如可以预测其它工艺条件所生产电极及梯度结构电极的放电电压曲线。该模型也可用在锂电池的其它动态性能的预测。

图1. 深度模型示意图

本文要点

要点一：可以捕捉三维颗粒微观组织对锂电池放电电压的影响

NMC电极的三维微观结构包含大量的微观特征，他们的形态特征非常复杂和不均质，比如不同的活性颗粒尺寸大小分布、体积比以及表面积。一个锂电池电极的最终动态性能取决于这些形态特征细节的相互作用。通常情况下，这些相互作用通常都是非线性的，这无形当中增加了机器学习模型预测放电电压曲线的难度。而该文章提出的深度学习模型通过用大量的验证数据进行测试，可以准确地获取这些异质性对放电电压的影响。比如该模型可成功捕捉异常大颗粒对整体微观结构放电时间的负面影响。超尺寸颗粒的存在分别增加了和减少了NMC活性颗粒的质量平均半径及体积平均表面积。而表面积的减少会导致活性颗粒和电解质之间的反应区域的减少，并且由于固态扩散和反应动力间的竞争，会导致大颗粒容量的低利用率，并最终给放电性能带来不利影响。

要点二：可以迅速（小于10秒）及准确地（99.8%）预测锂电池放电电压曲线

该文章提出的深度学习模型可以迅速地（小于10秒）预测三维活性颗粒分辨微观结构的放电电压曲线。成功的解决了物理模型所遭遇的费时（大约1200 秒）及费力（高计算成本）的问题。同时通过大量的异于训练数据的测试数据的验证，该模型对放电电压的曲线的预测准确度高达99.8%。这使得通过高通量的微观组织设计成为可能，并进而优化相关锂电池电极制造工艺。

要点三：拥有较强的外推能力（比如预测梯度电极的放电电压曲线）

电极微观组织特征极大程度地由其制造工艺所控制。比如活性颗粒的体积比主要由制作过程中的活性物质和碳及粘结剂（CBD）之间的质量比所决定。因此能准确及迅速地预测不同制作工艺参数条件下所造电极的放电电压曲线变得尤其重要。该文章提出的深度学习模型通过学习16个制造工艺参数条件生产出的电极微观组织及相对应的放电电压曲线的关系的学习，可以准确的预测其它工艺条件（比如不同的活性物质和CBD质量比）的所造电极的放电电压曲线。同时该模型可以成功的预测具有梯度微观结构电极的放电电压曲线。需要注意的是训练数据里面并不包含任何梯度微观结构电极。

要点四：预测其它放电率及材料组合的放电电压曲线

该文章所提出深度学习模型是通过放电率为2C及材料（活性物质：NMC111，电解质：LiPF6，溶剂EC:EMC质量比：3:7）所产生的训练数据进行训练的。如果需要预测其它放电率和其它材料组合的放电电压曲线预测，只需用在相应的条件下的所得数据进行训练即可。

文章链接

”Time-dependent deep learning predictions of 3D electrode particle-resolved microstructure effect on voltage discharge curves”

https://authors.elsevier.com/c/1hCZr1M7w0ayxJ

通讯作者简介

陈磊教授简介：2005年本科毕业于华中科技大学机械工程学院，2011年博士毕业于新加坡国立大学，随后在滨州州立大学陈龙庆院士课题组从事博士后研究工作。2016年加入密西西比州立大学，2019年加入密西根大学迪尔伯恩。陈教授至今发表论文70余篇，包括Nature, Nature Communications, Advanced Materials, Acta Materialia, Additive Manufacturing, 被引用5448次，H及i10因子分别达34及80。