机器学习新应用！刘哲、李祯、王洪强教授，ACS Energy Letters：机器学习助力钙钛矿太阳电池的界面钝化材料筛选

文章信息

机器学习助力钙钛矿太阳电池界面钝化材料筛选

第一作者：郅冲阳，王锁

通讯作者：刘哲，李祯，王洪强

单位：西北工业大学，西北工业大学重庆科创中心，美国麻省理工学院

研究背景

钙钛矿太阳电池由于自身优异的光电性能以及较低的制备成本，已然成为光伏领域中的一颗闪耀的新星，其能量转换效率目前已达25.7%。然而，其效率、稳定性以及大面积制备工艺仍需得到进一步优化来缩短与其性能理论极限以及商业化应用之间的距离。

近年来，对钙钛矿太阳电池的界面进行低维改性被广泛应用于提升器件的效率及稳定性。然而，用于界面低维处理的材料种类繁多、结构复杂，且通常需要进行大量重复性实验才能选出合适的钝化材料。这种“炒菜式”的试错方式，经济成本高、耗时长且容易受到实验者的主观判断或客观实验条件的波动所影响；目前也尚没有确切的界面钝化材料筛选准则作为新钝化材料开发的参考。

因此，该工作采用机器学习的研究方法，对界面钝化材料的分子特征描述符与能量转换效率之间的关系进行了研究。在机器学习模型的协助下进行材料筛选，可以帮助研究者解释钙钛矿界面钝化的关键分子特征，量化筛选准则并预测候选材料。该工作中所使用的机器学习模型有望应用于更广泛的有机分子筛选以提高光电器件的性能和稳定性。

图1. 论文研究思路示意图

文章简介

基于此，西北工业大学纳米能源材料研究中心的刘哲、李祯与王洪强教授团队在国际知名期刊ACS Energy Letters上发表了题目为“Machine-Learning-Assisted Screening of Interface Passivation Materials for Perovskite Solar Cells”的研究论文。

该工作通过机器学习的方法对19组界面钝化材料的分子特征及处理后的器件效率的提高比例进行建模与训练，获得了钝化材料的分子特征重要性排序并量化了高效钝化材料的筛选标准。在此基础上，根据模型的预测结果挑选了较优的几种材料进行实验验证，最终在FAMACs基和FAMA基钙钛矿太阳电池器件中分别获得了22.36%和24.47%的器件效率。

本文要点

要点一：数据预处理——增加数据多样性、剔除无效描述符

通过主元素分析法(PCA)对材料的多种特征进行降维以实现材料特征分布的可视化分析。在此基础上采用拉丁超立方抽样(LHS)方法选取在不同区间分布的钝化材料，进而对原始数据集进行补充以增强初始数据集的多样性。此外，对材料的特征描述符之间的皮尔逊相关系数进行了拟合，去除了相关性过强的分子特征，提高机器学习模型的准确性以及可解释性。

图2. 主成分分析结果及材料特征皮尔逊相关性

要点二：模型比较——利用集成学习结合多种回归算法优势

该工作运用了多种回归算法对数据集进行训练，其中包括随机森林、梯度提升，支持向量机, 神经网络，以及高斯过程等回归算法。为了精进模型训练过程并降低预测误差，该工作构建了结合五种回归算法优势的集成学习方法。结果表明，集成模型具有更小的预测误差，可被用于后续材料的特征分析以及筛选。

图3. 集成回归模型的训练结果及模型预测准确性分析

要点三：模型分析——利用SHAP模型建议有机胺盐筛选标准

在确定集成回归模型之后，该工作将所有钝化材料的十二个化学特征描述符和钝化材料的前驱体溶液浓度共十三个变量导入模型中进行SHAP重要性排序并分析。结果表明，对器件效率影响最大的四个材料特征分别是氢键供体(Hydrogen bond donor)，溶液浓度(Concentration)，氢原子数量(H atom)以及脂水分配系数(MolLogP)。随后根据特征的SHAP分析结果量化了有助于提升器件性能的钝化材料的化学特征筛选标准：Hydrogen bond donor<2，8 ≤ H atom ≤20，-3.8 ≤ MolLogP ≤ -1.4。

图4. 钝化材料的分子特征重要性分析及筛选标准

要点四：实验验证——基于预测实现器件效率大幅突破

在确定钝化材料的筛选范围之后，采用集成回归模型对PubChem数据库中的112种候选材料进行了性能预测并排序。随后从模型预测的前10和后10种钝化材料中分别选出多种材料进行实验验证。在模型所预测的材料中，采用2-Phenylpropan-1-aminium iodide (2-PPAI)处理的FAMACs基以及FAMA基钙钛矿太阳电池分别获得了22.36%以及24.47%的器件效率。

以上结果表明，该模型目前已经可以较好进行钝化材料的筛选从而为实验提供参考和指导。然而，该模型目前仍存在不足之处，目前主要适用于钝化材料的趋势定性分析和材料初步筛选。如果需要对效率做定量的精准预测，仍需要进一步提高数据的数量和精度。

图5. 模型预测与实验验证的结果对比

文章链接

C. Zhi, S. Wang, S. Sun, C. Li, Z. Li, Z. Wan, H. Wang, * Z. Li, * and Z. Liu, * Machine-Learning-Assisted Screening of Interface Passivation Materials for Perovskite Solar Cells. ACS Energy Letters, 2023, 8, 1424-1433.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.2c02818

第一作者简介

郅冲阳，西北工业大学材料学院纳米能源材料研究中心博士生(在读)。

王锁，西北工业大学材料学院纳米能源材料研究中心硕士（毕业）。

通讯作者简介

刘哲教授，博士生导师。于2012年和2016年分别获得新加坡国立大学学士和博士学位。2021年2月，全职加入西北工业大学材料学院纳米能源材料研究中心。此前，在美国麻省理工学院从事博士后研究工作，在新加坡-麻省理工学院联合研究中心担任研究员职务。主要科研方向为：基于材料信息学方法的光伏材料及器件研究。近五年，在光伏材料与工程领域，发表学术论文共30余篇，如Joule、Energy & Environ. Sci.、ACS Energy Lett., Matter等。研究成果受邀在重要国际学术会议上做报告10余次，申请美国专利两项。

李祯教授，博士生导师，2008年和2013年在清华大学获得学士和博士学位，其后在新加坡南洋理工大学和美国可再生能源国家实验室从事研究工作。2018年加入西北工业大学。主要从事钙钛矿太阳能电池规模化制备以及柔性太阳能电池应用研究，目前已在Nat. Rev. Mater., Joule, Energy Environ. Sci., ACS Energy Lett.等能源和材料领域的重要国际期刊发表SCI论文100余篇，论文引用14000余次，H因子59。

王洪强教授，博士生导师，材料学院副院长。2008年获中科院固体物理研究所博士学位，后分别在日本产业技术综合研究所、德国马普胶体与界面研究所、德国亥姆霍兹柏林材料与能源中心以及英国利物浦大学从事研究工作，2015年加入西北工业大学。长期从液相激光制造与低碳能源器件研究，已在Chem. Soc. Rev.、Sci. Adv.、Nat. Commun.、Adv. Mater.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.等国际重要期刊发表SCI论文130余篇，总引用6000余次，H因子45。申请中国、日本发明专利31项（授权21项）。主持国家重点研发计划国合专项、国家自然科学基金等项目10余项。入选英国皇家化学会会士和国际先进材料学会会士。